重磅！老牌985，登Science封面！
2024-07-23
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用于丙烷脱氢（PDH）制丙烯的工业催化剂是石油裂解工艺的重要替代品，这些催化剂要么使用昂贵的金属，要么使用对环境无害的金属氧化物。
在此，天津大学巩金龙教授等人报告了一种典型的低活性氧化物--氧化钛（TiO2），它可以与地球上丰富的金属镍（Ni）结合，形成一种用于高效丙烷脱氢的非传统Ni@TiOx催化剂。
该催化剂在40%丙烷转化率下的丙烯选择性达到94%，并且在工业相关条件下具有优异的稳定性。并且在高温（>550℃）条件下，镍纳米颗粒可以完全封装。
机理研究表明，由带有氧空位的四配位Ti位点组成的有缺陷TiOx覆盖层具有催化活性，表层下的金属镍作为电子促进剂，可加速TiOx覆盖层上碳氢键的活化和氢（H2）的解吸。
相关文章以“Defective TiOx overlayers catalyze propane dehydrogenation promoted by base metals”为题发表在Science上。本文也被选为这一期的封面论文！
本文开发出了一种高活性、高稳定性的PDH催化剂，它由两种对环境无害、地球资源丰富但通常活性较低的成分--TiO2和镍组成。这种Ni@TiOx催化剂在高温（>550℃）下通过SMSI将Ni NPs与TiOx覆层完全包裹在一起。在与工业相关的条件下，实现了接近 94%的丙烯选择性，丙烷转化率高，失活率低。
通过结构表征、动力学研究和密度泛函理论（DFT）计算，证明了由带有Ov的四配位Ti4C位点组成的有缺陷TiOx覆盖层具有催化活性，而表面下的Ni NPs可作为电子促进剂加速C-H活化和H2解吸。了解金属对金属氧化物的影响可为设计用于可持续加工工业的具有成本效益且对环境无害的氧化物催化剂提供建设性的途径。
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